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南科大/港科大:全印刷的超高靈敏及穩(wěn)定性的多模態(tài)生物傳感器陣列,用于皮上汗液代謝分析

更新時(shí)間:2025-03-15   點(diǎn)擊次數(shù):300次

電化學(xué)生物傳感器已成為通過(guò)非侵入性汗液分析來(lái)跟蹤人體生理動(dòng)態(tài)的有前途的工具。然而,以高度可控和方式集成多路傳感器以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期可靠的生物傳感,仍然是關(guān)鍵挑戰(zhàn)。


為了解決這一問(wèn)題,南方科技大學(xué)林苑菁助理教授聯(lián)合香港科技大學(xué)范智勇教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種基于噴墨打印的可穿戴柔性集成系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)超高靈敏及穩(wěn)定性的多模態(tài)生物傳感陣列。該方法充分優(yōu)化了噴墨打印的墨水配方,以確保器件良率,并精確優(yōu)化活性層厚度。值得關(guān)注的是,液滴輔助工藝可以在層之間產(chǎn)生無(wú)縫且均勻的滲透型界面,從而極大提高傳感器功能材料層之間的機(jī)械穩(wěn)定性和電子傳輸。打印的葡萄糖和酒精傳感器的靈敏度分別達(dá)到 313.28 µA m M - 1 cm -2和 0.87 µA m M -1 cm -2,并可實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)達(dá)30小時(shí)的連續(xù)汗液監(jiān)測(cè),是目前基于噴墨打印的酶基傳感器的性能之一。此外,陣列中引入酸堿性(pH)與溫度校準(zhǔn),提高汗液成分分析的準(zhǔn)確性。

打印材料和打印層的合成和優(yōu)化】

作者對(duì)合成的微納米材料復(fù)合墨水的進(jìn)行了優(yōu)化,包括Ag、Au、PB、PANI、Graphene、GO X、AO X、PVB、Nafion和UV epoxy油墨,以滿足噴墨打印的表面張力和粘度等方面的要求。可以觀察到材料沉積的均勻性和的滲透型界面。

【傳感器陣列系統(tǒng)的優(yōu)化和表征】

為了在最小漂移的情況下實(shí)現(xiàn)超高靈敏度和穩(wěn)定性,可打印材料的載量經(jīng)過(guò)仔細(xì)優(yōu)化。葡萄糖傳感器的提取靈敏度在20–200 µM的線性響應(yīng)范圍內(nèi)達(dá)到313.28 µA m M ?1 cm ?2,滿足了汗液血糖監(jiān)測(cè)的要求。酒精傳感器在 5–30 mM范圍內(nèi)提供 0.87 µA mM ?1 cm ?2的靈敏度。同時(shí),葡萄糖與酒精傳感器均表現(xiàn)出良好的選擇性。由于葡萄糖與酒精氧化酶活性會(huì)受到pH和溫度的影響,因此對(duì)不同溫度和不同pH下對(duì)傳感器性能進(jìn)行系統(tǒng)研究,以方便陣列內(nèi)生物信號(hào)校準(zhǔn)。用 PANI 納米線和石墨烯量子點(diǎn)修飾的高選擇性pH 傳感器在人體汗液 pH 范圍中表現(xiàn)出71.125 mV/ decade 的靈敏度, 同時(shí)溫度傳感器的靈敏度為1.098 Ω °C ?1。高可控性的噴墨打印工藝還極大保證了傳感器陣列的性能一致性。


此外,傳感器陣列具有的機(jī)械穩(wěn)定性及電化學(xué)穩(wěn)定性使用重復(fù)彎曲和粘附測(cè)試來(lái)測(cè)試噴墨印刷傳感器的機(jī)械穩(wěn)定性。經(jīng)過(guò)500次135°彎曲后,機(jī)械應(yīng)力對(duì)傳感器分析性能的干擾小于3%。傳感器可實(shí)現(xiàn)連續(xù)監(jiān)測(cè)不同濃度的人工汗液長(zhǎng)達(dá)30小時(shí),葡萄糖、酒精和pH傳感器的信號(hào)漂移約約為0.08 µA h ?1、0.06 µA h ?1和0.09 mV h ?1。

【 傳感器系統(tǒng)的可靠性驗(yàn)證與原位汗液監(jiān)測(cè)】

為了評(píng)估了集成傳感器系統(tǒng)消除傳感器串?dāng)_的能力,采用人工汗液(含有NCl、NH 4 Cl、KCl, Urea的PBS溶液)進(jìn)行不同濃度與pH測(cè)試,結(jié)果顯示從傳感器陣列獲得的測(cè)試值與單個(gè)傳感器獲得的測(cè)試值具有高度一致性。另外,在真實(shí)汗液樣本中,陣列內(nèi)生物信號(hào)校準(zhǔn)的準(zhǔn)確度超過(guò) 98%,表明噴墨打印傳感器系統(tǒng)的可靠性。

系統(tǒng)隨后被應(yīng)用于可穿戴原位汗液監(jiān)測(cè)。對(duì)兩名受試者進(jìn)行飲食后(包含飲用可樂及飲酒),汗液葡萄糖、酒精、pH和表皮溫度進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。結(jié)果表明汗液中的葡萄糖和酒精會(huì)受到攝入量的顯著影響。

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